地球与空间科学大学沈冰课题组在Nature,胡文瑄教师课题组发掘沉积盆地中甲基热氧化的新路径

2018年12月3日,
《自然-通讯》在线发表了地球科学与工程学院胡文瑄教授课题组在含油气盆地烃类演化领域取得的突破性进展,
题目为“Thermochemical oxidation of methane induced by high-valence metal
oxides in a sedimentary basin” (Nature Communications, 2018, 9: 5131)。

“臼齿构造(Molar Tooth
Structure)”是指在距今约25-7.5亿年前的元古代地层中广泛发育一种特殊的碳酸盐岩沉积构造,其形似“臼齿”,并且由等粒微亮晶方解石充填。“臼齿”碳酸盐岩因其极为独特的形态特征、以及谜一样的方解石的填充机制引起了沉积学家的广泛兴趣,更为有趣的是,它消失的时间与地球的一系列强烈变更—大气的氧化、全球冰期和动物的出现等相对应,它们之间是否存在必然联系尚不得而知。近百年来,“臼齿构造”的成因机制和地质意义一直是众多地质学家关注的焦点问题。

甲烷是天然气的主要组分, 在沉积盆地中以各种形式的天然气藏聚集,
成为重要的化石能源。此外,
甲烷也存在于地幔至下地壳的广泛地球空间中。甲烷是仅次于CO2的温室气体,
由于人类对天然气的开发, 其平均浓度已从工业革命前的680
ppbv剧增至2010年的1799 ppbv。研究认为, 甲烷氧化为CO2并沉淀为次生方解石,
是阻止甲烷从地壳向大气渗漏的有效机制。目前,
微生物作用氧化甲烷并沉淀次生碳酸盐岩矿物的现象已在海底或湖盆沉积物中有所报道。但是,
沉积盆地中天然气藏埋深一般在几千米, 气藏温度一般高于80 °C, 甚至达到200
°C以上, 已不适合微生物的生存。前人实验表明, 在350~650 °C的高温条件下,
高价铁/锰等可以诱发甲烷热氧化。然而,
该反应在沉积盆地较低的温度条件下能否发生仍不清楚,
其在地球系统碳汇中的作用更无从谈起。

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胡文瑄教授课题组选择了准噶尔盆地深埋条件下含有红层的砂砾岩油气储层进行探索性研究,
观察到可能是甲烷氧化产物的次生方解石。在此基础上,
研究团队综合应用多种现代化研究手段, 包括高精度二次离子探针分析等,
发现来自于深层烃源岩的甲烷在90至135 °C被高价锰/铁氧化物热氧化,
释放出13C极度亏损的CO2和可溶的Mn2+和Fe2+。在偏碱性条件下,
生成的CO2与长石溶解释放的Ca2+结合沉淀为次生方解石。该方解石具有极低的δ13C值(−70至−22.5
‰, VPDB)和显著富锰(MnO均值为5 wt %)的特点。在研究区,
评估约有12.24亿吨的甲烷被氧化。甲烷的这一热氧化机制,一方面可以解释一些陆相含红层盆地天然气聚集偏少的原因,另一方面也可能是地壳深部CH4-
CO2相互转化和发生碳汇的重要机制。

“臼齿”碳酸盐岩野外照片

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北京大学地球与空间科学学院、北京大学造山带与地壳演化教育部重点实验室沈冰、董琳课题组近期在“臼齿”碳酸盐岩问题的研究方面取得重要进展,相关研究成果于2016年1月7日发表于威澳门尼斯人娱乐场,Nature
Communication
,论文题目为“Molar tooth carbonates and benthic methane
fluxes in Proterozoic
oceans
”(DOI:10.1038/NCOMMS10317)。该研究通过对吉林省南部的早新元古代万隆组地层中的“臼齿”碳酸盐的镁、硫同位素进行测试分析,结果表明,“臼齿”碳酸盐岩形成于海底沉积物中的“硫还原–甲烷生成”重叠带上。在该重叠带缺氧条件下,甲烷气体源源不断大量产生并且释放到海洋里,随着压力的增大,致使尚未固结完全的沉积物产生裂隙,为微亮晶方解石提供了容纳空间;同时甲烷气体产生的一系列反应导致了沉积物中孔隙水的pH值升高,促进了方解石的析出。

图1. 沉积盆地高价铁/锰氧化物诱发的甲烷热氧化模式示意图

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